व्यापक रोमांटिक कॉमेडीज़ में हल्की, हास्य भूमिकाएँ निभाते हुए, बायन्स एक विशेष स्थान पर स्थापित हो गए थे। 2005 में, उन्होंने डिज्नी के लिए “लव व्रेक्ड” फिल्माया, लेकिन कुछ अजीब वितरण सौदों के कारण, फिल्म 2007 तक संयुक्त राज्य अमेरिका में रिलीज नहीं हुई और केवल एबीसी फैमिली चैनल पर प्रसारित हुई। “लव व्रेक्ड” में बायन्स ने एक युवा महिला की भूमिका निभाई, जो एक रॉक स्टार (क्रिस कार्मैक) के साथ एक रेगिस्तानी द्वीप पर फंसी हुई थी, लेकिन जो वास्तव में अपने स्थान के बारे में उससे झूठ बोल रही थी ताकि वह उसके साथ समय बिता सके।
2006 और 2007 में, बायन्स ने क्लासिक कहानियों में किशोर अद्यतनों की एक जोड़ी को सुर्खियाँ दीं, जो उस समय प्रचलन में थीं (याद रखें: “10 थिंग्स आई हेट अबाउट यू,” “ओ,” “वुथरिंग हाइट्स” का वह अजीब किशोर संस्करण)। “शीज़ द मैन” शेक्सपियर की “ट्वेल्थ नाइट” का एक अद्यतन संस्करण था, जिसमें बायन्स ने वियोला की भूमिका निभाई थी, इस बार एक एथलेटिक छात्रवृत्ति हासिल करने के लिए सभी लड़कों के स्कूल में घुसपैठ करने के लिए। अगले वर्ष, उन्होंने “स्नो व्हाइट” के आधुनिक अपडेट “सिडनी व्हाइट” में भी अभिनय किया। 2007 के दो कथानक बिंदुओं में, एक “हॉट या नॉट” वेबसाइट उस फिल्म में एक भूमिका निभाती है (ऐसी वेबसाइट Facebook.com के लिए प्रवेश बिंदु के रूप में काम करती है) और सात बौनों को सात डॉर्क में बदल दिया गया था।
इसके अलावा 2007 में, बायन्स ने एडम शैंकमैन के जॉन वाटर्स के “हेयरस्प्रे” के संगीत संस्करण में चुलबुली पेनी पिंगलटन की भूमिका निभाई, जो उनकी अब तक की सबसे उल्लेखनीय भूमिकाओं में से एक है। वह फिल्म जबरदस्त सफल रही और बॉक्स ऑफिस पर 200 मिलियन डॉलर से अधिक की कमाई की, जिसमें बायन्स ने जॉन ट्रैवोल्टा, क्रिस्टोफर वॉकेन, जेम्स मार्सडेन, मिशेल फ़िफ़र और क्वीन लतीफ़ा जैसे बड़े सितारों का समर्थन किया।
बायन्स को अंतिम अभिनय श्रेय 2010 में मिला, जब 24 साल की उम्र में, उन्होंने “द स्कार्लेट लेटर” के एक आधुनिक सेमी-रिफ़ “ईज़ी ए” में एम्मा स्टोन की प्रतिद्वंद्वी की भूमिका निभाई। हालाँकि “ईज़ी ए” भी एक बड़ी सफलता थी, उसके बाद से बायन्स किसी भी टीवी शो या फिल्म में दिखाई नहीं दिए।
ऐसा लगता है कि जब उनका सितारा बुलंदी पर था, बायन्स के पास अपने निजी नाटक थे।
